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研究内容

ナノ空間を伝わる光を、フェムト秒で観測し、自在に操る。物質のナノ構造と光の時空間構造を自在に設計し、その相互作用から生まれる新しい物理を探究します。

私たちの研究室では、金属表面に沿って伝搬する電磁波である表面プラズモンポラリトン(Surface Plasmon Polariton: SPP)を対象に、その超高速ダイナミクスと時空間構造の研究を行っています。

SPPは、光と金属中の自由電子の集団振動が結合した電磁波です。金属と誘電体の界面に電磁場が局在するという特徴を持ち、通常の光では実現が難しい微小領域への光の閉じ込めや、金属ナノ構造との強い相互作用を可能にします。

このような光の局在・増強効果は、高感度センサーや光検出器、超小型の光導波路・光変調器など、さまざまな光デバイスの研究に利用されています。光を高速に処理するフォトニクスと電子回路を融合する技術は、次世代の情報通信(ICT)インフラを支える重要な研究開発課題です。私たちの研究も、こうした技術の基礎となる、微小空間における光の伝搬と制御の物理に位置づけられます。

私たちは、フェムト秒レーザーパルスと金属ナノ構造を組み合わせてSPP波束を生成し、時間分解光電子顕微鏡や二光子蛍光顕微鏡を用いて、その伝搬や干渉を直接観測しています。

さらに、SPPが持つスピン角運動量の空間構造、ストラクチャード・ライトによる波束の時空間制御、トポロジカルプラズモニック結晶における電磁場の局在などへと研究を展開しています。

フェムト秒の時間分解能とナノ・マイクロメートルの空間スケールを舞台に、光と物質の相互作用に関わる新しい物理を、実験と理論の両面から探究することが、私たちの研究の中心的な課題です。

研究テーマ

01|フェムト秒時間分解顕微鏡によるSPP波束の可視化

金属表面を伝搬する光の波束を、フェムト秒の時間分解能で観測する

SPPは、金属表面に局在しながら光速に近い速度で伝搬します。フェムト秒レーザーパルスによって励起すると、時間的・空間的に局在したSPP波束が形成されます。

この波束の伝搬や変形を捉えるためには、高い空間分解能とフェムト秒の時間分解能を両立した観測技術が必要です。

私たちは、フェムト秒レーザーを用いたポンプ・プローブ法と顕微鏡を組み合わせ、SPP波束の伝搬を時間分解して可視化する研究を行っています。

時間分解光電子顕微鏡法(TR-PEEM)

光電子顕微鏡(Photoemission Electron Microscopy: PEEM)は、光照射によって金属表面から放出される電子を利用して、表面の微細な構造や電磁場分布を画像化する装置です。

私たちは、フェムト秒レーザーパルスを用いた時間分解光電子顕微鏡法(TR-PEEM)によって、金属表面を伝搬するSPP波束のダイナミクスを観測しています。

SPP波束とプローブ光パルスが時間的・空間的に重なると、両者の干渉によって表面電場に周期的な強度変調が生じます。ポンプ光とプローブ光の遅延時間を変化させながら、この干渉パターンを連続的に撮影することで、SPP波束の伝搬をフェムト秒の時間スケールで追跡できます。

さらに、実験結果をSPPの複素分散関係に基づくモデル計算と比較することで、群速度、波束の広がり、チャープなどの伝搬特性を解析しています。

TR-PEEMによるSPP波束の時間発展
総説原稿 図3

銀(Ag)表面SPP波束のフェムト秒時間分解映像の代表的フレーム。波束の伝搬特性は、複素分散モデルによる計算結果とよく一致する。

時間分解二光子蛍光顕微鏡法(TR-2PFM)

私たちは、SPPの時間分解観測に利用できるもう一つの手法として、時間分解二光子蛍光顕微鏡法(TR-2PFM)を用いています。

この方法では、金属表面に色素を含む極薄の蛍光膜を形成します。SPPによる局所電場を二光子励起蛍光に変換し、その空間分布を光学顕微鏡によって画像化します。

TR-PEEMが真空中での光電子放出を利用するのに対し、TR-2PFMは大気中で観測できるという特徴があります。また、近赤外の超短パルスや、波面を整形したストラクチャード・ライトを励起光として利用することも可能です。

私たちは、この手法を用いてSPP波束の伝搬や干渉を観測するとともに、蛍光薄膜がSPPの分散関係に与える影響を解析してきました。

TR-PEEMとTR-2PFMは、私たちの研究室におけるSPP研究の重要な実験基盤であり、以下に紹介するスピンテクスチャや時空間制御の研究にも活用されています。

二光子蛍光顕微鏡によるSPPの観測
総説原稿 図4

極薄蛍光膜を利用して、SPPと励起光の干渉によって形成される表面電場の空間分布を可視化する。

02|表面プラズモンのスピンテクスチャとトポロジカル準粒子

光のスピンがつくる微視的な空間構造と、その超高速ダイナミクスを探る

光は、エネルギーや運動量だけでなく、スピン角運動量(Spin Angular Momentum: SAM)や軌道角運動量(Orbital Angular Momentum: OAM)も運びます。

SPPは金属表面に局在した電磁波であり、電場ベクトルが特徴的な回転運動を示すことから、伝搬方向に垂直な横スピン角運動量(transverse SAM: t-SAM)を持つことが知られています。

複数のSPPを重ね合わせたり、その空間構造を制御したりすると、スピン角運動量の向きや大きさが場所によって変化するスピンテクスチャが形成されます。このような場には、磁性体で多く研究されてきたスキルミオンやメロンに類似した、トポロジカルな構造が現れる場合があります。

私たちは、フェムト秒レーザーによって励起したSPP場の時間分解観測と、電磁場ベクトルやエネルギー密度流の解析を通じて、こうした光のスピン構造を研究しています。

トポロジカル・プラズモニック・スピン準粒子の観測

金属表面に形成したナノ構造を利用すると、SPPを特定の空間分布に従って励起し、複雑な表面場を形成できます。

私たちが参画した研究では、フェムト秒レーザーパルス対を用いてSPP渦を励起し、時間分解光電子顕微鏡によって、その表面場構造を観測しました。

電磁場の解析からスピン角運動量の三次元的な分布を求めることで、トポロジカル・プラズモニック・スピンメロンの連結構造や、そのトポロジカルチャージ密度を調べています。

これらの研究は、光の電場強度だけでなく、ベクトル場としての構造やトポロジーを実験的に捉える試みです。

トポロジカル・プラズモニック・スピン準粒子
総説原稿 図9(a–e)

アルキメデス螺旋型スリットへのレーザー照射によりSPP渦が生成され、その中心部にトポロジカル・プラズモニック・スピン準粒子が出現する。スピン角運動量の三次元分布、Lライン、およびトポロジカルチャージ密度を示す。

スペース・タイムSPPにおけるスピンテクスチャ

SPP波束の時空間構造を設計することによって、スピン角運動量の分布にも新たな自由度が生まれます。

私たちは、スペース・タイムSPPに伴うスピンテクスチャの形成と伝搬についても、理論的・実験的な研究を行っています。

スペース・タイムSPPでは、特徴的なスピン角運動量の空間構造が、波束の伝搬に伴って維持されることが示されています。

このような光のスピン構造が、金属中の電子スピンとどのように相互作用するのかも、今後の重要な研究課題であり、実験的な直接観察に向けた研究を進めています。

03|ストラクチャード・ライトによる表面プラズモンの時空間制御

光の空間構造と時間構造を同時に設計し、新しいSPP波束をつくる

光の強度、位相、偏光、波数などを空間的に制御すると、通常の光とは異なる性質を持つストラクチャード・ライトを生成できます。

私たちは、この考え方をフェムト秒光パルスと表面プラズモンに拡張し、光の空間構造と時間構造を同時に制御する研究を行っています。

スペース・タイム光波束の生成

通常の光パルスでは、伝搬に伴って回折や分散による波束の変形が生じます。

これに対して、光パルスを構成する各周波数成分に特定の空間波数を割り当てると、空間と時間が結合したスペース・タイム光波束(Space-Time Wave Packet: ST-WP)を形成できます。

私たちは、空間光変調器(Spatial Light Modulator: SLM)を用いてフェムト秒レーザーパルスの周波数成分ごとに波面を整形し、設計した時空間構造を持つ光波束を生成しています。

スペース・タイム表面プラズモンの生成と観測

生成したスペース・タイム光波束を金属表面のナノ構造に照射すると、その時空間構造をSPPへ転写することができます。

この方法で生成される波束が、スペース・タイム表面プラズモンポラリトン波束(Space-Time Surface Plasmon Polariton wavepacket: ST-SPP)です。

私たちは、フェムト秒のST-WPを用いて、ストライプ状の強度分布を持つST-SPPを生成し、二光子蛍光顕微鏡によって観測しました。

観測されたストライプ構造の周期は設計値と一致し、伝搬に伴って強度分布の明瞭なコントラストが維持されることから、非回折性が確認されています。

ST-SPPでは、周波数と空間波数の対応関係を設計することで、波束の回折特性や群速度を制御できます。

私たちは、こうした波束の伝搬特性やスピン角運動量の構造を理解し、光の時空間制御をナノ・マイクロスケールへ拡張することを目指しています。

スペース・タイムSPPの生成と観測
総説原稿 図11

時間周波数と空間波数の関係を設計して非回折性を示すストライプ型ST-SPPを生成し、二光子蛍光顕微鏡による可視化を行った。観察された顕微像は、表面電磁場の全ベクトル成分の寄与を取り込んだ計算モデルによりよく再現できる。

04|金属ナノ構造とSPP波束の相互作用

ナノ共振器によってフェムト秒SPP波束の時間波形を変化させる

金属ナノ構造は、SPPの励起や伝搬を制御するだけでなく、SPP波束を構成する周波数成分に選択的に作用することができます。

私たちは、SPP波束が金属ナノ構造を通過するときに生じるスペクトル変調と時間波形の変形を、時間分解顕微鏡によって研究してきました。

特に着目したのが、金属–絶縁体–金属(Metal–Insulator–Metal: MIM)型ナノ共振器です。

MIM型ナノ共振器では、薄い絶縁体層に電磁場が強く局在し、共鳴条件に応じて特定の周波数成分が選択的に応答します。

SPP波束がこの共振器を通過すると、共振器のスペクトル特性によって波束の周波数成分が変化し、それに伴って時間波形にも変形が生じます。

私たちは、時間分解二光子蛍光顕微鏡を用いて、ナノ共振器に入射するSPP波束と、共振器を通過したSPP波束を観測し、波束のピーク位置の変化や分裂などの時間的な変形を調べました。

この研究は、ナノ構造の光学応答がフェムト秒波束の時間構造にどのような影響を及ぼすかを明らかにするものであり、微小光学素子による超短パルス制御の基礎にもつながります。

MIM型ナノ共振器とSPP波束の相互作用
総説原稿 図5

フェムト秒時間分解二光子蛍光顕微鏡法により、ナノ共振器によるスペクトル選択が、通過するフェムト秒SPP波束の時間波形を変化させる様子を観察できる。

05|トポロジカルプラズモニック結晶の開拓

結晶の境界に光を閉じ込め、表面電磁場の新しい制御方法を探る

金属表面にナノ構造を周期的に配列した「プラズモニック結晶」では、SPPが周期構造によって散乱・干渉し、結晶中の電子と同様に、特徴的なエネルギーバンド構造を形成します。

ナノ構造の形状や配列を設計することで、SPPが伝搬できないエネルギー領域である「バンドギャップ」を形成し、光の伝搬や局在を制御できます。

私たちは、こうしたプラズモニック結晶にトポロジーの概念を取り入れ、結晶の内部とは異なる性質を持つ電磁場を、結晶ドメインの境界に形成する研究を進めています。

ドメイン境界に形成されるエッジ状態

トポロジカルプラズモニック結晶では、ナノ構造の配置が異なる二つの結晶ドメインを隣り合わせることで、その境界に特徴的な電磁場モードである「エッジ状態」を形成できると考えられます。

私たちは、金(Au)の薄膜上に三角形のナノ構造を周期的に配列し、異なる結晶ドメインが接する境界を持つプラズモニック結晶を作製しています。

この構造について電磁場シミュレーションとバンド計算を行い、結晶の格子定数や励起光の波長によって、表面電磁場の分布がどのように変化するかを調べています。

計算では、特定の波長でドメイン境界の電場が増強されることが示され、エッジ状態に由来する電磁場局在の可能性が示唆されました。

プラズモニック結晶のナノ構造配列
三角形ナノ構造の配列と単位格子を示す模式図

光電子顕微鏡による表面増強場の観測

私たちは、フェムト秒レーザーと光電子顕微鏡(PEEM)を用いて、プラズモニック結晶の表面電場を観測しています。

励起光の波長を変えながら光電子放出の空間分布を測定することで、結晶内部(バルク部)とドメイン境界(エッジ部)の光学応答を比較できます。

これまでの研究では、エッジ部とバルク部で光電子放出が増強される波長帯が異なることを観測しました。また、格子定数を変化させると、光電子放出スペクトルのピークが低エネルギー側へ移動することを見いだしています。

これらの結果を手がかりに、結晶の対称性やバンド構造と、ドメイン境界に形成される電磁場モードとの関係を明らかにすることを目指しています。

新規フォトカソードへの展開

プラズモニック結晶による表面電場の局在・増強は、光を照射して電子を放出するフォトカソード(光電陰極)への応用も期待されます(特許取得済)。

現在、プラズモニック結晶の電磁場設計と光電子放出の制御を結びつけた、新しいフォトカソードの開拓を目指しています。

私たちが目指すもの

表面プラズモンは、ナノ空間に光を閉じ込めるだけでなく、波束の伝搬、干渉、スピン角運動量、結晶中でのバンド形成など、多様な物理的性質を持っています。

私たちは、フェムト秒時間分解イメージングを基盤として、これらの性質を直接観測し、ストラクチャード・ライトや金属ナノ構造によって能動的に制御することを目指しています。

特に、光の時空間構造とスピン角運動量の関係、そして周期的なナノ構造による電磁場の局在と制御を明らかにすることで、光と物質の相互作用に関わる新たな物理の開拓と、将来の光技術を支える基礎研究につなげていきます。